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Título: Síntese e caracterização de materiais caralíticos a partir de caulim flint e estudo comparativos do desempenho catalítico na esterificação do eugenol
Autores: OLIVEIRA, Alex de Nazaré
Lattes do Autor: http://lattes.cnpq.br/6118883415873403
Orientador: NASCIMENTO, Luís Adriano Santos do
Lattes do Orientador: http://lattes.cnpq.br/3720461233595226
Tipo de Documento: Tese
Citação: OLIVEIRA, Alex de Nazaré. Síntese e caracterização de materiais caralíticos a partir de caulim flint e estudo comparativos do desempenho catalítico na esterificação do eugenol. Orientador: Luís Adriano Santos do Nascimento. 2019. 129 f. Tese (Doutorado em Química) – Departamento de Pós-Graduação, Universidade Federal do Pará, Belém, 2019. Disponível em: http://repositorio.unifap.br:80/jspui/handle/123456789/563. Acesso em:.
Resumo: O caulim flint amazônico, rejeito da mineração do caulim, é abundante nas áreas de extração do caulim. Seu alto teor de SiO2, Al2O3 e Fe2O3 faz com que seja um interessante material de partida para síntese de materiais catalíticos ou mesoporoso como suporte catalítico via calcinação seguido de acidificação. O uso de catalisadores sólidos ácidos na esterificação do eugenol com anidrido acético pode ser um meio para produzir éster de valor agregado a baixo custo. A síntese de compostos como éster de eugenol apresenta muitas aplicações importantes para as indústrias farmacêutica, alimentícia, cosmética entre outras do ramo da química fina. Nesse sentido foram preparados catalisadores ecologicamente corretos a partir de um rejeito caulinítico, que foi calcinado a 750 °C, e em seguida ativado com ácido sulfúrico (4 mol L-1) sob radiação de microondas (400 W por 15 minutos). Em paralelo o metacaulim flint foi ativado com H2SO4 a 2,5 mol L-1 (método convencional de aquecimento sob refluxo) para se obter metacaulim poroso como precursor para síntese do aluminossilicato mesoporoso (AlSiM) como suporte catalítico para o heteropoliácido H3PM12O40 (HPMo) e grupos (organossulfônico) é descrito no presente manuscrito. Os diferentes catalisadores foram caracterizados por diferentes técnicas como DRX, fisissorção de N2, EDX, DRS, UVvisível, IV, TGA/DrTG e análise de acidez por titulação de ácido base. Avaliou-se o efeito da cinética na produção de acetato de eugenila sobre os catalisadores MF4W15, 10HPMo/AlSiM e (3)SO3H/AlSiM. Através do estudo cinético melhores conversões (> 98%) foram alcançadas em temperaturas de 100 °C, razão molar eugenol: anidrido acético 1: 5, concentração de catalisador a partir de 2 % (m/m de substrato) com até 60 min de reação. Os resultados indicaram os catalisadores modificados quimicamente e suportados são eficazes para a conversão do eugenol em éster de eugenol obedecendo uma cinética de primeira ordem em relação ao eugenol com energias de ativações de 18,0 KJ mol-1 (MF4W15), 19,96 KJ mol-1 (10HPMo/AlSiM) e 17,13 KJ mol-1 ((3)SO3H/AlSiM) respectivamente, o que é significativo no desenvolvimento de processos não agressivos ao meio ambiente se enquadrando no conceito de “química verde”, constituindo-se como catalisadores heterogêneos atraentes para reação de transformação orgânica. Portanto, o caulim flint amazônico mostrou potencial na síntese de catalisadores e suporte catalítico eficiente na esterificação do eugenol para produzir ésteres de valor agregado
Abstract: The Amazon flint kaolin, a waste from kaolin mining, is abundant in kaolin extraction areas. Its high content of SiO2, Al2O3 and Fe2O3 makes it an interesting starting material for synthesis of catalytic materials or mesopore as catalytic support via calcination followed by acidification. The use of solid acid catalysts in the esterification of eugenol with acetic anhydride may be a means to produce value-added ester at low cost. The synthesis of compounds such as eugenol ester has many important applications for the pharmaceutical, food, cosmetic and other fine chemicals industries. In this sense, environmentally correct catalysts were prepared from a kaolinite tail, which was calcined at 750 °C and then activated with sulfuric acid (4 mol L-1) under microwave radiation (400 W for 15 minutes). In parallel the flint metakaolinite was activated with 2.5 mol L-1 H2SO4 (conventional method of heating under reflux) to obtain porous metacaulim as precursor for mesoporous aluminosilicate synthesis (AlSiM) as catalytic support for heteropolyacid (H3PM12O40 (HPMo) and (organosulfonic) groups is described in the present manuscript. The different catalysts were characterized by different techniques such as DRX, physisorption of N2, EDX, DRS, UVvisible, IV, TGA/DrTG and acidity analysis by titration of base acid. In the kinetic study, better conversions (> 98 %) were achieved at temperatures of 100 °C, molar ratio (eugenol: acetic anhydride) 1: 5, catalyst concentration from 2 % (w/w substrate) with 60 min of reaction. The results indicated that the chemically modified and supported catalysts are effective for the conversion of eugenol to eugenol ester following a first order kinetics with respect to eugenol with energies of activations of 18,40 KJ mol-1 (MF4W15), 19,96 KJ mol-1 (10HPMo/AlSiM) and 17,13 KJ mol-1 ((3)SO3H/AlSiM) respectively. What is significant in the development of processes that are not aggressive to the environment are classified in the concept of "green chemistry", constituting like heterogeneous catalysts attractive for reaction of organic transformation. Therefore, Amazon flint kaolin showed potential in the synthesis of catalysts and catalytic support efficient in the esterification of eugenol to produce value-added esters
Palavras-chave: Catálise
Catálise heterogênea
Caulim
Esterificação
Eugenol
Área do conhecimento: CNPQ::CIENCIAS EXATAS E DA TERRA::QUIMICA::FISICO-QUIMICA::CINETICA QUIMICA E CATALISE
Editor: UFPA – Universidade Federal do Pará
País da Instituição: Brasil
Fonte do Documento: 1 CD-ROM
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